Tecnologia supercrítica aplicada ao tratamento de águas contaminadas por fármacos

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dc.contributor.advisor1Alonso, Christian Gonçalves
dc.contributor.advisor1Latteshttp://lattes.cnpq.br/7285754665946583pt_BR
dc.contributor.referee1Alonso, Christian Gonçalves
dc.contributor.referee2Silva, Fábio Moreira da
dc.contributor.referee3Freitas, Fernanda Ferreira
dc.contributor.referee4Sgobbi, Lívia Flório
dc.contributor.referee5Coltro, Wendell Karlos Tomazelli
dc.creatorDias, Isabela Milhomem
dc.creator.Latteshttp://lattes.cnpq.br/5865386062639193pt_BR
dc.date.accessioned2023-04-12T11:30:39Z
dc.date.available2023-04-12T11:30:39Z
dc.date.issued2022-04-29
dc.description.abstractThe growth of the world population has led to the increased disposal of pharmaceutical products in the environment. Also, a wide variety of drugs used for the prevention and treatment of diseases have a low metabolic rate in humans and are often released into the environment in their unaltered form. These contaminants may offer potential risks to human health and the ecosystem. As a consequence, water is one of the most affected parts, because it is involved in various human activities. Currently, there are several processes used in water treatment, which use physical, chemical, and biological methods to remove pollutants from wastewater. However, methods of wastewater treatment have not demonstrated efficiency for the complete degradation of these compounds, or they are often impractical to treat a large volume of residues. With regard to the need to effectively treat these pollutants, this study presents the investigation of the supercritical water oxidation (SCWO) process applied in the treatment of aqueous residues contaminated with pharmaceuticals using a continuous flow reactor. For this purpose, it was investigated the degradation of amoxicillin in industrial pharmaceutical effluent, antibiotics, anxiolytics/antidepressants, and antihypertensive/cardiovascular drugs in an aqueous solution. Reaction tests were separated by therapeutic classes. In that way, a total of 20 drugs were evaluated. For all four scenarios related to each pharmaceutical class, the conditions of temperature, flow rate, and H2O2 concentration were optimized to maximize the total organic carbono removal rate (%RCOT). In the degradation of industrial effluent contaminated with amoxicillin, both temperature and flow parameters had the greatest effect on the %RCOT of the liquid phase, whose maximum value reached was 60.1%. In the gaseous product, the formation of H2, CO2, and CH4 stood out with a total volumetric flow of 6.45 mL/min. In the degradation of 6 antibiotics in an aqueous solution, the temperature was the most significant effect to achieve a %RCOT of 64.1%. The gaseous product, mostly H2 and CO2, had a total volumetric flow rate of 18 mL/min, a value almost 3 times greater than the feed flow rate. During the degradation of 5 anxiolytic/antidepressant contaminants, both parameters of temperature and H2O2 concentration had the greatest impact on %RCOT (85.9%). The total gas flow rate was 11 mL/min and, once again, among the 6 gases determined in the gaseous product, H2 and CO2 were more relevant. In the treatment of cardiovascular/antihypertensive drugs, the maximum %RCOT achieved was 92.1%, and both temperature and H2O2 concentration parameters had the greatest influence on this response. CO2 (98%) was the major constituent of the gas composition that had a total volumetric flow of 26.3 mL/min, which corresponds to twice the feed flow rate used. Briefly, for most of the four scenarios studied, the optimized conditions of temperature, flow rate, and H2O2 concentration were approximately 692°C, 6.6 mL/min, and 292% (m/m), respectively. With an exception in the cardiovascular/antihypertensive degradation condition that occurred at a lower temperature (601°C), intermediate flow rate (13.3 mL/min), and low H2O2 concentration (65%; m/m). Furthermore, for all cases evaluated, most of the limits recommended by national and international legislation regulating water quality were met. In the toxicity essays, exposure to the microcrustaceans Artemia salina revealed toxicity for some treated samples. The lethal concentration, in %(v/v), to kill 50% of the population (LC50) were approximately 12%, 555%, 32%, and 4% for industrial effluent with amoxicillin, and for all aqueous solution with antibiotics drugs, anxiolytic/antidepressant drugs, and cardiovascular/antihypertensive drugs, respectively. Given that, the SCWO technology applied to the treatment of wastewater contaminated with drugs revealed simultaneously, high oxidative power of organic matter and production of valuable energy gases, such as H2, methane, and synthesis gas. The toxicity of some molecules produced is a challenging issue to be addressed. However, due to the high oxidative power, volume and speed of waste processing, the positive contributions of SCWO in the treatment of aqueous waste are undeniable.eng
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dc.description.resumoO crescimento da população mundial tem levado ao crescente descarte de produtos farmacêuticos no meio ambiente. Além disso, uma grande variedade de fármacos utilizados na prevenção e tratamento de doenças apresentam baixa taxa metabólica em humanos e, muitas vezes, são liberados no ambiente em sua forma inalterada, sendo, portanto, considerados poluentes que oferecem riscos à saúde humana e ao ecossistema. Em virtude disso, a água é uma das partes mais afetadas, pois está envolvida em diversas atividades humanas. Atualmente, existem inúmeros processos que utilizam métodos físicos, químicos e biológicos para degradar ou remover poluentes das águas residuais. Contudo, esses métodos não têm demonstrado eficiência para a degradação completa desses compostos ou, às vezes, são impraticáveis para tratar um grande volume de resíduo. Tendo em vista a necessidade de tratar esses poluentes de forma efetiva, este estudo apresenta a investigação do uso do processo de oxidação por água supercrítica (OASC) no tratamento de resíduos aquosos contaminados com fármacos utilizando reator de fluxo contínuo. Para essa finalidade foram investigadas individualmente, separadas por classes terapêuticas, a degradação de amoxicilina em afluente farmacêutico, degradação de antibióticos, degradação de ansiolíticos e/ou antidepressivos e degradação de anti-hipertensivos e/ou cardiovasculares, todos em solução aquosa. No final, um total de 20 fármacos foram avaliados. Para todos os quatro cenários relacionados à cada classe farmacêutica, as condições de temperatura, vazão e concentração de H2O2 foram otimizadas para maximização da taxa de remoção de carbono orgânico total (%RCOT). Na degradação de efluente industrial contendo amoxicilina, os parâmetros de temperatura e vazão tiveram maior efeito na %RCOT da fase líquida, cujo máximo alcançado foi de 60,1%. No produto gasoso, destacou-se a formação de H2, CO2 e metano com vazão volumétrica total de 6,45 mL/min. Na degradação de 6 antibióticos em solução aquosa a temperatura foi o efeito mais significativo para atingir %RCOT igual a 64,1%. O produto gasoso, majoritariamente H2 e CO2, teve vazão volumétrica total de 18 mL/min, valor quase 3 vezes maior que a vazão de alimentação. Durante a degradação de 5 contaminantes ansiolíticos/antidepressivos, os parâmetros de temperatura e concentração de H2O2 tiveram maior impacto na %RCOT (85,9%). A vazão total de gases produzidos foi de 11 mL/min e, mais uma vez, dentre os 6 gases determinados no produto gasoso, H2 e CO2 tiveram maior relevância. No tratamento de fármacos cardiovasculares/anti-hipertensivos a %RCOT máxima foi de 92,1% e os parâmetros de temperatura e concentração de H2O2 tiveram maior influência sob tal resposta. CO2 (98%) foi o constituinte majoritário da composição gasosa que teve vazão volumétrica total de 26,3 mL/min, a qual corresponde ao dobro da vazão de alimentação utilizada. Sumariamente, para a maioria dos cenários estudados, as condições de temperatura, vazão e concentração de H2O2 otimizadas foram de, aproximadamente, 692°C, 6,6 mL/min e 292% (m/m), respectivamente. Com ressalva na condição de degradação de cardiovasculares/anti-hipertensivos que ocorreu em temperatura menor (601°C), vazão intermediária (13,3 mL/min) e baixa concentração de H2O2 (65%; m/m). Além disso, para a maioria dos casos, grande parte dos limites preconizados por legislações nacionais e internacionais que regulamentam a qualidade da água foram satisfeitos. Nos ensaios de toxicidade, a exposição frente ao microcrustáceo Artemia salina revelou toxicidade para algumas amostras tratadas. A concentração letal, em %(v/v), para matar 50% da população (LC50) foi de aproximadamente 12%; 555%; 32% e 4% para efluente industrial com amoxicilina, solução aquosa com antibióticos, solução aquosa com ansiolíticos/antidepressivos e solução aquosa com cardiovasculares/anti-hipertensivos, respectivamente. À vista disso, a tecnologia de OASC aplicada no tratamento de resíduos contaminados com fármacos revelou alto poder oxidativo de matéria orgânica simultaneamente ao processo de gaseificação que produziu gases com valor energético, como por exemplo, H2, metano e gás de síntese. A toxicidade para algumas moléculas produzidas é uma questão desafiadora a ser abordada, no entanto, em virtude do alto poder oxidativo, volume e velocidade de processamento de resíduo, é indiscutível as contribuições positivas da OASC no tratamento de resíduos aquosos.pt_BR
dc.description.sponsorshipCoordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPESpt_BR
dc.identifier.citationDIAS, I. M. Tecnologia supercrítica aplicada ao tratamento de águas contaminadas por fármacos. 2022. 156 f. Tese (Doutorado em Química) - Universidade Federal de Goiás, Goiânia, 2022.pt_BR
dc.identifier.urihttp://repositorio.bc.ufg.br/tede/handle/tede/12754
dc.languageporpt_BR
dc.publisherUniversidade Federal de Goiáspt_BR
dc.publisher.countryBrasilpt_BR
dc.publisher.departmentInstituto de Química - IQ (RMG)pt_BR
dc.publisher.initialsUFGpt_BR
dc.publisher.programPrograma de Pós-graduação em Química (IQ)pt_BR
dc.rightsAttribution-NonCommercial-NoDerivatives 4.0 International*
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/*
dc.subjectÁgua supercríticapor
dc.subjectContaminantespor
dc.subjectPoluentes emergentespor
dc.subjectResíduo farmacêuticopor
dc.subjectTratamento de efluentespor
dc.subjectSupercritical watereng
dc.subjectContaminantseng
dc.subjectEmerging pollutantseng
dc.subjectPharmaceutical wasteeng
dc.subjectWastewater treatmenteng
dc.subject.cnpqCIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICApt_BR
dc.titleTecnologia supercrítica aplicada ao tratamento de águas contaminadas por fármacospt_BR
dc.title.alternativeSupercritical technology applied to the treatment of pharmaceutical wasterwatereng
dc.typeTesept_BR

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