Propriedades eletrônicas e estruturais de clusters metálicos via métodos ab initio

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dc.contributor.advisor1Silva, Ladir Cândido da
dc.contributor.advisor1Latteshttp://lattes.cnpq.br/7442411485710574por
dc.contributor.referee1Silva, Ladir Cândido da
dc.contributor.referee2Vitiello, Silvio Antonio Sachetto
dc.contributor.referee3Fujimoto, Milton Massumi
dc.contributor.referee4Castro, Marcos Antônio de
dc.contributor.referee5Bufaiçal, Leandro Felix de Sousa
dc.creatorDamasceno Junior, Jose Higino
dc.creator.Latteshttp://lattes.cnpq.br/8280682244545358por
dc.date.accessioned2015-11-03T14:21:33Z
dc.date.issued2015-09-25
dc.description.abstractClusters systems are very different from molecules or their bulk materials, since they exhibit many specific properties. As example, the bond in metallic clusters of metallic atoms is intermediate between metallic and covalent bonding. In general, the structural and electronic properties of these systems are very difficult to measure experimentally, and therefore theoretical modeling is very important in characterizing them. In this thesis, we employed ab initio methods to study metallic clusters such as the aluminum hydride clusters as well as a few aromatic metal clusters. The optimized geometries of the studied clusters have been determined using DFT. The electronic structures of these systems were investigated using the QMC methods. The calculations were carried out within the Variational (VMC) and fixed-node diffusion (DMC) quantum Monte Carlo methods. The calculations are also performed in the Hartree-Fock (HF) approximation in order to analyze the impact of electron correlation. With regards the aluminum hydride clusters, the total atomic binding energy impact varies from ~20% up to about ~50%, whereas for the electron binding energy it ranges from ~1% up to ~73%. The decomposition of the electron binding energies clearly shows that both charge redistribution and electron correlation are important in determining the detachment energies, whereas electrostatic and exchange interactions are responsible for the ionization potential. For the aromatic metal clusters, the presence of a dopant plays important role in their electronic properties enhancing their binding energy, electron affinity, hardness and resonance energy.eng
dc.description.provenanceSubmitted by Cláudia Bueno (claudiamoura18@gmail.com) on 2015-10-29T18:35:28Z No. of bitstreams: 2 Tese - Jose Higino Damasceno Junior - 2015.pdf: 2058291 bytes, checksum: ed4c947cd5e0f908dddc93570ac84dbb (MD5) license_rdf: 23148 bytes, checksum: 9da0b6dfac957114c6a7714714b86306 (MD5)eng
dc.description.provenanceApproved for entry into archive by Luciana Ferreira (lucgeral@gmail.com) on 2015-11-03T14:21:33Z (GMT) No. of bitstreams: 2 Tese - Jose Higino Damasceno Junior - 2015.pdf: 2058291 bytes, checksum: ed4c947cd5e0f908dddc93570ac84dbb (MD5) license_rdf: 23148 bytes, checksum: 9da0b6dfac957114c6a7714714b86306 (MD5)eng
dc.description.provenanceMade available in DSpace on 2015-11-03T14:21:33Z (GMT). No. of bitstreams: 2 Tese - Jose Higino Damasceno Junior - 2015.pdf: 2058291 bytes, checksum: ed4c947cd5e0f908dddc93570ac84dbb (MD5) license_rdf: 23148 bytes, checksum: 9da0b6dfac957114c6a7714714b86306 (MD5) Previous issue date: 2015-09-25eng
dc.description.resumoClusters são sistemas bastante diferentes de moléculas e sólidos, pois exibem propriedades bastante peculiares. Por exemplo, a ligação em um cluster metálico tem intensidade intermediária entre as ligações covalentes e metálicas. Em geral, as propriedades eletrônicas e estruturais desses sistemas são bastante difíceis de serem medidas experimentalmente e, portanto, uma modelagem teórica é muito importante na caracterização desses. Nesta Tese, utilizamos métodos ab initio para estudar clusters metálicos, tal como clusters de hidretos de alumínio assim como também alguns clusters metálicos aromáticos. As estruturas geométricas dos clusters estudados foram otimizadas via DFT. A estrutura eletrônica desses clusters foi investigada usando o método de Monte Carlo Quântico Variacional (MCQD) e de difusão (MCQD) com aproximação de nós fixos. Os cálculos também foram realizados a partir da aproximação de Hartree-Fock, afim de se analisar o impacto da energia de correlação eletrônica. Para os hidretos de alumínio, a energia de correlação eletrônica tem impacto na energia total de ligação variando de 20% a 50%. Da mesma maneira, a energia de ligação de um elétron ao cluster tem grande contribuição da energia de correlação eletrônica, variando de 1% a 73%. A decomposição da energia de ligação mostra claramente que a relaxação e a correlação eletrônica são importantes na determinação da afinidade eletrônica, enquanto que a interação de troca eletrostática é responsável pelo potencial de ionização. Para os clusters aromáticos, a presença do dopante desempenha um importante papel nas propriedades desses clusters, uma vez que otimiza a energia de ligação, a afinidade eletrônica, a dureza e a energia de ressonância.por
dc.description.sponsorshipFundação de Amparo à Pesquisa do Estado de Goiás - FAPEGpor
dc.formatapplication/pdf*
dc.identifier.citationHIGINO DAMASCENO, J. Propriedades eletrônicas e estruturais de clusters metálicos via métodos ab initio. 2015. 178 f. Tese (Doutorado em Física) - Universidade Federal de Goiás, Goiânia, 2015.por
dc.identifier.urihttp://repositorio.bc.ufg.br/tede/handle/tede/4846
dc.languageporpor
dc.publisherUniversidade Federal de Goiáspor
dc.publisher.countryBrasilpor
dc.publisher.departmentInstituto de Física - IF (RG)por
dc.publisher.initialsUFGpor
dc.publisher.programPrograma de Pós-graduação em Fisica (IF)por
dc.rightsAcesso Abertopor
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
dc.subjectMonte Carlo quântico de difusãopor
dc.subjectCluster metálicospor
dc.subjectAromáticospor
dc.subjectEnergia de correlação eletrônicapor
dc.subjectPotencial de ionizaçãopor
dc.subjectAfinidade eletrônicapor
dc.subjectDiffusion quantum Monte Carloeng
dc.subjectMetal clustereng
dc.subjectAromaticseng
dc.subjectElectron correlation energyeng
dc.subjectIonization potentialeng
dc.subjectElectron affinityeng
dc.subject.cnpqFISICA::FISICA GERALpor
dc.thumbnail.urlhttp://repositorio.bc.ufg.br/tede/retrieve/22408/Tese%20-%20Jose%20Higino%20Damasceno%20Junior%20-%202015.pdf.jpg*
dc.titlePropriedades eletrônicas e estruturais de clusters metálicos via métodos ab initiopor
dc.title.alternativeEletronic and strustural properties of metal clusters by ab initio methodseng
dc.typeTesepor

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