Junções moleculares: O impacto dos eletrodos e dos grupos ancoradores nas propriedades estruturais, eletrônicas e de transporte

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dc.contributor.advisor1Pontes, Renato Borges
dc.contributor.advisor1Latteshttp://lattes.cnpq.br/2008125431826046eng
dc.contributor.referee1Pontes, Renato Borges
dc.contributor.referee2Sousa, José Eduardo Padilha de
dc.contributor.referee3Miwa, Roberto Hiroki
dc.contributor.referee4Bakuzis, Andris Figueiroa
dc.contributor.referee5Castro, Marcos Antônio de
dc.creatorSilva, Carlos Eduardo
dc.creator.Latteshttp://lattes.cnpq.br/3260900021695890eng
dc.date.accessioned2019-05-31T14:33:24Z
dc.date.issued2019-03-26
dc.description.abstractIn this Thesis we performed atomistic first-principles calculations aiming to investigate the structural, electronic, and transport properties of single-molecule junctions formed by electrodes of gold (Au), silver (Ag), or copper (Cu), and 1,4-benzenediamine or 1,4- benzeneaminethiol (only to gold electrodes) molecules. Such molecules were studied under two conditions: (i) with the hydrogen atoms linked to the anchoring groups (BDAH 4 and BATH 3 ), and (ii) without the hydrogen atoms linked in the anchoring groups (BDA and BAT). This work shows that intensity of the interaction of the molecule BDAH 4 with the electrodes of Au, Ag, and Cu follows the trend: Cu > Au > Ag. For the electronic transport properties, it is observed that the transmittance, at the Fermi level, of the junctions containing the molecule BDAH 4 occur due to the HOMO of this molecule and, in addition, the transmission coefficients follow the order: T(E F ) Au = 2,54 × 10 −2 > T (E F ) Cu = 1,97 × 10 −2 > T(E F ) Ag = 1,96 × 10 −2 , which is in good agreement with the work function of the metallic electrodes. For the junctions with the molecule BDA, the same tendency, for the intensity of the interaction, that the junctions containing the molecule BDAH 4 is obtained (Cu > Au > Ag). On the other hand, a significant increasing in the intensity of the interaction with the Au, Ag, and Cu electrodes, can also be seen, with respect to the junctions containing the molecule BDAH 4 . In addition, there is an increasing in the mechanical stretching of these junctions. The length of the elongations is in agreement with the reorganization capacity of the atoms that compose the electrodes. On the absence of the hydrogen atoms in the anchoring groups, the molecule BDA becomes spin-dependent, and when it is coupled to the metallic electrodes this spin-dependence vary with mechanical stretching of the junctions. Thus, the spin-resolved transmittances of these junctions are dependent upon the stretching of the junction. It is also verified that the Au/BATH 3 /Au junction exhibit mechanical and electronic transport properties similar to the Au/BDAH 4 /Au junction, since the rupture of the junction occurred between an atom of the tip and the nitrogen atom. However, for the Au/BAT/Au junction the rupture occurs between the atom of the tip of the electrode and the sulfur atom. It was verified that this occurs due to the intensity of the interaction between the electrode atoms and sulfur (1,09 eV) to be smaller than the interaction of the nitrogen (1,28 eV). Finally, by analyzing the DFT-NEGF calculated I × V curves, for the junctions Au, Ag, Cu/BDAH 4 ,BDA/Cu, Ag, Au and Au/BATH 3 ,BAT/Au, we verified an ohmic behavior, with a weak rectification performance.eng
dc.description.provenanceSubmitted by Luciana Ferreira (lucgeral@gmail.com) on 2019-05-29T15:06:21Z No. of bitstreams: 2 Tese - Carlos Eduardo Silva - 2019.pdf: 52131937 bytes, checksum: 236bc20ade74ecd9c847a5f91c8098cb (MD5) license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5)eng
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dc.description.resumoNesta Tese, realizamos cálculos atomísticos de primeiros princípios, onde foram investigadas as propriedades estruturais, eletrônicas e de transporte de junções moleculares formadas pelos eletrodos de ouro (Au), prata (Ag) e cobre (Cu), com as moléculas 1,4-benzenodiamino (BDAH 4 ) e 1,4-benzenoaminotiol (BATH 3 ) (apenas para os eletrodos de ouro), acopladas entre eles. As moléculas foram estudadas em duas condições: com os átomos de hidrogênio ligados nos grupos ancoradores (BDAH 4 e BATH 3 ) e sem os átomos de hidrogênio ligados nos grupos ancoradores (BDA e BAT). Este trabalho mostra que a intensidade da interação da molécula BDAH 4 com os eletrodos de Au, Ag e Cu segue a tendência: Cu > Au > Ag. Para as propriedades de transporte eletrônico, observa-se que a transmitância, no nível de Fermi, das junções contendo a molécula BDAH 4 , ocorrem mediadas pelo HOMO desta molécula e, alémdisso, seguem a ordem: T(E F ) Au =2,54 × 10 −2 > T(E F ) Cu = 1,97 × 10 −2 > T(E F ) Ag = 1,96 × 10 −2 , a qual está em acordo com a função trabalho dos eletrodos bulk. Para as junções com a molécula BDA, a mesma tendência para a intensidade da interação que as junções contendo a molécula BDAH 4 é obtida (Cu > Au > Ag). Por outro lado, também pode ser visto um aumento significativo da intensidade da interação, com os eletrodos de Au, Ag e Cu, com relação as junções contendo a molécula BDAH 4 . Além disso, ocorre um aumento na elongação destas junções. O comprimento das elongações observadas está em acordo com a capacidade de reorganização dos átomos que compõem os eletrodos. Com a ausência dos átomos de hidrogênio nos grupos ancoradores, a molécula BDA passa a ter polarização de spin e, quando acoplada aos eletrodos metálicos, esta polarização é dependente da separação dos mesmos. Desta forma, as componentes de spin das transmitâncias destas junções são dependentes de estiramento da junção. Para a junção Au/BATH 3 /Au, são observado que as propriedades mecânicas e de transporte eletrônico semelhantes à junção Au/BDAH 4 /Au, devido à ruptura da junção ter ocorrido entre os átomos da ponta do eletrodo e o nitrogênio. Por outro lado, para a junção Au/BAT/Au a ruptura da junção ocorre entre os átomos da ponta do eletrodo e o enxofre. Foi verificado que isto ocorre devido à intensidade da interação entre os átomos da ponta do eletrodo e enxofre (1,09 eV) ser inferior à interação com o nitrogênio (1,28 eV). Finalmente, pela análise das curvas calculadas I × V, para as junções Au,Ag,Cu/BDAH 4 ,BDA/Cu,Ag,Au e Au/BATH 3 ,BAT/Au, verificamos um comportamento ôhmico, com uma fraca performance de retificação.eng
dc.description.sponsorshipFundação de Amparo à Pesquisa do Estado de Goiás - FAPEGeng
dc.formatapplication/pdf*
dc.identifier.citationSILVA, C. E. Junções moleculares: o impacto dos eletrodos e dos grupos ancoradores nas propriedades estruturais, eletrônicas e de transporte. 2019. 170 f. Tese (Doutorado em Fisica) - Universidade Federal de Goiás, Goiânia, 2019.eng
dc.identifier.urihttp://repositorio.bc.ufg.br/tede/handle/tede/9660
dc.languageporeng
dc.publisherUniversidade Federal de Goiáseng
dc.publisher.countryBrasileng
dc.publisher.departmentInstituto de Física - IF (RG)eng
dc.publisher.initialsUFGeng
dc.publisher.programPrograma de Pós-graduação em Fisica (IF)eng
dc.rightsAcesso Aberto
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
dc.subjectEletrônica molecularpor
dc.subjectDFTpor
dc.subjectPseudopotencialpor
dc.subjectEstrutura eletrônicapor
dc.subjectMolecular electroniceng
dc.subjectDFTeng
dc.subjectPseudopotencialeng
dc.subjectElectronic structureeng
dc.subject.cnpqCIENCIAS EXATAS E DA TERRA::FISICAeng
dc.titleJunções moleculares: O impacto dos eletrodos e dos grupos ancoradores nas propriedades estruturais, eletrônicas e de transporteeng
dc.typeTeseeng

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